LANP科学家在线报道了美国国家科学院院刊,详细介绍了三种不同多环芳烃(PAHs)中等离子体的两年实验和理论研究结果。与相对较大的金属纳米粒子中的等离子体不同,通常可以用经典的电磁理论如麦克斯韦方程来描述,PAHs中原子的缺乏产生的等离子体只能用量子力学来理解,该研究的共同作者和合作者设计师Naomi Halas是LANP的主管,也是该项目的首席研究员。
“这些多环芳烃基本上是石墨烯碎片,含有五到六个被氢原子周围环绕的稠合苯环,”哈拉斯说。“每个原子中都有这么少的原子,即使加入或除去一个电子也会极大地改变它们的电子行为。”
Halas的团队在之前的几项研究中已经通过实验证实了分子等离子体的存在。但该研究的共同作者Luca Bursi是研究联合设计师和共同作者Peter Nordlander的研究小组的理论物理学家Luca Bursi,他需要进行一项并行理论和实验观点的研究。
“分子激发本质上是无处不在的,并且研究得很好,特别是对于中性PAHs,过去曾被认为是非等离子体激发的标准,”Bursi说。“考虑到PAHs已经知道了多少,它们是进一步研究系统中等离子体激发特性的理想选择,这些系统与实际分子一样小,代表了等离子体的前沿。”
首席合着者Kyle Chapkin,博士。哈拉斯研究小组应用物理专业的学生说:“分子等离子体是等离子体和分子化学之间界面的一个新领域,它正在迅速发展。当等离子体到达分子尺度时,我们对等离子体的构成失去了任何明显的区别。什么不是。我们需要找到一个新的理由来解释这个政权,这是这项研究的主要动机之一。“
在他们的天然状态下,被研究的PAHs - 蒽醌,苯并[per] [per]和per - 是电荷中性的,并且不能通过Chapkin实验中使用的可见光波长激发到等离子态。在它们的阴离子形式中,分子含有另外的电子,它改变它们的“基态”并使它们在可见光谱中具有等离子体活性。通过激发分子的天然和阴离子形式并精确比较它们放松回基态时的表现,Chapkin和Bursi建立了一个坚实的案例,即阴离子形式支持可见光谱中的分子等离子体。
Chapkin说,关键在于确定已知等离子体颗粒与阴离子多环芳烃的行为之间的许多相似之处。通过匹配松弛行为的时间尺度和模式,LANP团队建立了阴离子PAHs中低能等离激元激发特征动力学的图像。
“在分子中,所有激发都是分子激发,但选择激发态显示出一些特征,使我们能够与金属纳米结构中已经建立的等离子体激发相平行,”Bursi说。
“这项研究为少数原子量子系统中集体激发的有时令人惊讶的行为提供了一个窗口,”哈拉斯说。“我们在这里学到的东西将有助于我们的实验室和其他人开发用于超快变色玻璃,分子级光电子学和非线性等离子体介导光学的量子等离子体方法。”