从人脸识别到相位识别

如果您想了解材料如何从一个原子级配置更改为另一个原子级配置，则仅捕获前后结构的快照是不够的。最好跟踪转换的细节。同样适用于研究催化剂，通过将关键成分结合在一起来加速化学反应的材料; 关键行动通常是由中间阶段微妙的原子级变化引发的。

“要了解这些过渡国家的结构，我们需要工具来衡量和确定过渡期间发生的事情，”美国能源部布鲁克海文国家实验室和石溪大学联合任命的物理学家阿纳托利弗伦克尔说。

Frenkel和他的合作者现在开发了这样一种“相位识别”工具 - 或者更准确地说，是一种从现有工具的测量中提取未知结构的“隐藏”签名的方法。在刚发表在“ 物理评论快报”上的一篇论文中，他们描述了他们如何训练神经网络来识别材料的X射线吸收光谱中的特征，这些特征对原子的排列非常精细。该方法有助于揭示铁在重要但却难以理解的相变期间经历的原子级重排的细节。

“这种网络训练类似于机器学习在面部识别技术中的应用，”Frenkel解释道。在该技术中，计算机分析数千张面部图像，并学习识别关键特征或描述符，以及区分个体的差异。“数据的某些特征之间存在相关性，”Frenkel解释说。“在我们的X射线数据的语言中，光谱的不同区域的强度之间存在相关性，这些区域也与基础结构和相应的相位直接相关。”

网络培训

为了使神经网络为“相位识别”做好准备 - 也就是说，为了能够识别关键的光谱特征 - 科学家们需要一套训练图像。

Janis Timoshenko是一名博士后研究员，曾在Stony Brook的Frenkel工作，也是该论文的第一作者，他解决了这一挑战。首先，他使用分子动力学模拟来创建3000个对应于不同铁阶段和不同程度无序的真实结构模型。

“在这些模型中，我们想要考虑动态效应，因此我们定义了在不同原子之间起作用的力，我们允许原子在这些力的作用下移动，”Timoshenko说。然后，他使用成熟的方法，使用数学计算推导出从这3000个结构中的每一个获得的X射线吸收光谱。

“模拟光谱并不是一个问题，”Timoshenko说，“在向后方向理解它们是一个问题 - 从光谱开始到达结构 - 这就是为什么我们需要神经网络!”

在使用Timoshenko建模的光谱数据来训练网络之后，科学家们使用收集的真实光谱数据对他们的方法进行了测试，因为铁经历了相变。

“没有很多实验方法来监测这种转变，这种转变发生在相当高的温度下，”Timoshenko说。“但我们的合作者 - 来自拉脱维亚大学固体物理研究所的Alexei Kuzmin，Juris Purans，Arturs Cintins和Andris Anspoks，我的前机构 - 在意大利的ELETTRA同步加速器上进行了这个非常好的实验来收集x - 首次对这种相变进行吸收数据。“

神经网络能够从铁的X射线吸收光谱中提取相关的结构信息 - 特别是径向分布函数，它是原子间分离和各种分离可能性的度量。根据Frenkel的说法，这个功能对任何材料都是独一无二的，可以解锁隐藏的结构细节。它允许科学家量化铁原子在从一个原子排列过渡到另一个原子排列过程中的密度和配位变化。

其他申请

科学家表示，除了可用于研究相变动力学外，该方法还可用于监测纳米粒子在催化剂和其他材料中的排列。

“我们知道催化材料中的纳米粒子会在反应条件下改变它们的结构。理解过渡结构 - 它为什么会发生变化，以及它如何影响催化性能和过程非常重要，”Timoshenko说。

纳米粒子通常还具有位于晶体和无定形之间的结构，表面和体积之间存在结构变化。这种方法应该能够梳理这些差异，以便科学家们可以评估它们与材料性能的相关性。

该方法也可用于研究异质材料(由具有不同尺寸和形状的颗粒的组合制成)和相同颗粒的异构体(其含有相同数量的原子但其排列不同)。

“没有技术能够以如此精确的方式对三维原子的位置进行成像，以确定它们的形状之间的差异。但是，如果我们测量这种径向分布函数，就有可能将它们分开 - 并解决有关角色的重要问题。催化异质性，“弗伦克尔说。